过氧化氢(H2O2)是现代工业的重要原料。目前其规模化生产主要依赖于集中式、高耗能的蒽醌工艺。与之相对,电化学两电子氧还原制备过氧化氢是一种极具前景的合成策略。相比于结构均衡完整的纯碳材料,氧化碳材料因为含氧官能团的引入,改变了材料本身的局域电子结构,进而影响中间体的吸附,使之能够改善两电子ORR催化活性。但是这类合成方法需要高温和强酸氧化碳管等系列碳材料,并且难以精确控制氧官能团的类型和含量,导致催化活性位点不可控。
针对这一问题,重点实验室夏延致教授团队龙晓静教授、杨东江教授创新性将纯碳有机小分子芘作为基底,通过精确地调控含氧官能团的种类和数量,开发出优异过氧化氢选择性的非金属有机小分子氧还原电催化剂,明确揭示了含氧官能团的类型与两电子氧还原反应之间的关系,并进一步证明了非对称性策略在电催化产过氧化氢中发挥的潜在作用,为无碳化、无金属的新型有机小分子电催化材料的设计与催化机理的研究提供了全新的思路。相关研究成果以“Tuning Oxygen-Containing Groups of Pyrene for High Hydrogen Peroxide Production Selectivity”为题,在国际化学期刊Applied Catalysis B: Environmental《应用催化B:环境》上发表。该期刊影响因子19.503。我校为唯一完成单位,龙晓静教授、杨东江教授为共同通讯作者,硕士生闫祥宇为文章第一作者,李道浩教授为共同第一作者。这项工作是团队近期在非对称有机小分子催化剂(Small 2021, 10.1002/smll.202105524)之后取得的又一重要进展。