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李洪森教授课题组在《PNAS》发表最新研究成果

作者:    来源:物理科学学院      编辑:王沛然   日期:2023年11月24日 09:09   阅读:1

新闻网讯 近日,我校物理科学学院李洪森教授课题组在揭示Co基电池体系中的电化学界面催化反应机制研究方面取得重要进展。相关原创性研究成果以 “Electrochemical interfacial catalysis in Co-based battery electrodes involving spin-polarized electron transfer”为题在国际顶级学术期刊《Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,PNAS》(《美国科学院院报》)在线发表。

日益增长的全球能源需求促使人们追求更高性能和更具成本效益的能源技术。电化学界面催化通常存在于各种与能量相关的装置中,如可充电二次电池、燃料电池、光催化器件,它可以降低能量势垒,从而提高电化学性能。界面催化反应通常伴随着电极材料的动态演变,如相变/形态转变、表面/体相重排和转化反应,电化学驱动的结构和组成演变使这些过程变得复杂。过渡金属和金属氧化物由于具有较高的催化活性和优异的选择性,在各种电化学反应过程中得到了广泛的应用。在过去的几十年里,尽管这些材料的电化学催化反应被广泛探索,但观测其电子结构演变和理解背后的反应机制仍然是一个重大挑战。

为了揭示这一关键科学问题,该工作对典型的Co(OH)2/Li电池体系进行了深入研究,并取得了重要进展。结合微观电镜、光谱分析、磁性测试和密度泛函理论计算阐明了Co基电极材料中涉及自旋极化电子转移的电化学界面催化反应全过程(上图),揭示了电化学驱动演化过程中的局部化学、电子结构,以及它们与电化学性能的联系。以Co(OH)2为模型电极,监测不同施加电压下的Co金属中心。结果发现在典型的界面催化反应进行之前,由于自旋极化电子的注入,金属Co纳米颗粒/LiOH界面处首先出现自旋极化表面电容并存储界面电荷。随后,金属Co纳米颗粒作为催化活化中心,会转移这些贮存的电子以促进LiOH分解。有趣的是,在LiOH分解电位下,反应过程中涉及电子的转移导致金属Co纳米粒子的电子结构呈现出周期性动态变化。这项工作提供了一种可行的方法来获取界面催化过程中的关键信息,并为监测更广泛电化学系统中的复杂界面提供了有力的工具。此外通过建立电极动态结构演变与电化学性能之间的联系来帮助优化界面催化剂,可以为构建下一代能源系统开辟一条新的途径。

《PNAS》于1914年创立,是与《Nature》、《Science》、《Cell》齐名,世界上被引最多的综合性、跨学科连续出版物之一。《PNAS》主要刊载世界尖端的研究报告、学术评论、学科回顾及前瞻、观点展示、学术论文以及美国科学院学术动态报道等,所涵盖学科领域主要为生命科学、自然科学、社会科学。它作为一种权威综合性科技期刊为大家所熟知。

论文链接:www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2314362120


    

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